次元を切り替える―フォスフォレン内のエキサイティングな励起子

フォスフォレン内で起きる物質の励起状態を調査―特異な性質を持つ二次元の物質。

「フォスフォレン」は厚さが原子1個分しかないリンの単原子層シートです。2014年に発見されて以来、その光電子異方性、つまり光子と相互作用する電子が一方向にのみ移動する、という特性が研究者たちの関心を集めています。フォスフォレンはこの異方性のため、二次元物質であるにもかかわらず一次元と二次元の両方の特性を持っています。フォスフォレンの擬一次元の性質は他の物質では見られないもので、その性質を利用してLEDから太陽電池まで、新しく革新的な光エレクトロニクスデバイスの開発が期待されています。

沖縄科学技術大学院大学（OIST）のフェムト秒分光法ユニットの研究チームはこの度、励起子（光エレクトロニクスの根幹をなす物質の励起状態）がフォスフォレン内でどのように移動し、相互作用しているかを明らかにしました。

「励起子は、異方性を持つフォスフォレンの中で他の二次元物質とは異なるユニークな動きをすることがわかりました。」と説明するのはOIST博士課程の学生であり、本論文の筆頭著者であるビベック・パリックさんです。本論文はPhysical Review Lettersに掲載されました

物質が光子を吸収すると、電子が励起されてより高いエネルギー状態に移り、電子が元のエネルギー状態の時に存在していた場所には正の電荷を持つ穴「正孔」が生成されます。正孔は負の電荷を持つ励起された電子に引きつけられます。こうして生まれた電子と正孔の対が励起子で、物質内を移動しながら他の励起子と相互作用します。

しかし励起子の寿命は短く、励起された電子は間もなく正孔と結合します。その際、励起子は光子を放出するか（放射再結合）、励起子同士の衝突によって熱を物質に伝達する「励起子－励起子消滅」と呼ばれる非放射再結合が起こります。

「励起子－励起子消滅（相互作用）は、一次元系と二次元系で大きく異なります。この違いを利用すれば、擬一次元フォスフォレンにおける相互作用の性質を調べることが可能になります。」とパリックさんは説明します。

励起子－励起子消滅は、2つの励起子が相互作用することによって起きる。一次元系相互作用（左図）と二次元系相互作用（右図）は異なる特徴を持つ。一次元系における励起子相互作用は、スクールバスの中で並んで座って話している子どものようなもので、例えば励起子4は、隣の励起子3または5とは相互作用できるが、空間的な制約により励起子1や2とは相互作用できない。これに対して、二次元系では運動場で遊ぶ子どものように、励起子4は両次元で自由に動き、励起子2や5など全ての励起子と相互作用できる。擬一次元系のフォスフォレン内ではどのような相互作用が起こるかをみることでその性質を解明することができる。

フォスフォレンを調べる

研究チームはレーザーを使ってパルス光を2回、フォスフォレンに照射しました。1つ目のパルスが電子を励起して励起子を生成し、100ピコ秒（1兆分の1秒）以内に2つ目のパルスに照射することによって励起子－励起子消滅がどのように起きたのかを記録します。パルスの出力を変えることで生成される励起子の初期密度を変えることができます。

研究チームは励起子密度が増加すると、励起子－励起子消滅が一次元から二次元にシフトすることを発見しました。この次元シフトは、フォスフォレンの特異な構造から生じる異方性によって発生することがわかりました。励起子の移動速度は格子に沿ってある特定の方向では速くなる一方、別の方向では遅くなるという異方性があります。その結果、励起子密度が低い時には、励起子間の相互作用は好ましい方向に沿って、つまり一次元で発生しました。しかし励起子密度が増加して励起子間の距離が短くなると、それとは垂直な方向、つまり二次元での相互作用が発生し始めました。

励起子密度が低いと、相互作用は特定の方向に沿って一次元でのみ発生する（左図）。励起子密度が高いと、相互作用は両方向に沿って二次元で発生する（右図）。

また、研究チームは温度が励起子－励起子消滅に与える影響も調べました。フォスフォレンの小片を冷却した場合、励起子密度が高くても、励起子－励起子消滅は二次元から一次元に戻ることがわかりました。

「励起子－励起子消滅の一次元もしくは二次元での発生は設定条件によって制御できることを今回の研究で示すことができました。」と、OISTのスタッフサイエンティストで本論文の共著者であるジュリアン・マデオ博士は話します。「フォスフォレンの新たな面白い特性が明らかになり、光エレクトロニクスデバイスの新たな物質としての可能性が高まっていくことでしょう。」